De padre irlandés y madre escocesa, Peter Seamus O'Tooles, aunque nació en Irlanda, se crió en Leeds, Inglaterra.
De joven, su idea era llegar a ser periodista, de hecho estuvo dos años trabajando en la radio. Sin embargo, descubrió el teatro y entre 1952 y 1954 estuvo estudiando en la Real Academia de Arte Dramático de Londres.
Debutó a los 17 años como aficionado y en 1955 empezó a actuar profesionalmente con la compañía del Old Vic de Bristol.
Empezó en el cine en 1960 con papeles secundarios, pero sólo dos años después David Lean lo eligió como protagonista de su magistral “Lawrence de Arabia”, la película que lo encumbró como estrella internacional. Seguirían títulos como “Becket” (1964) y “Lord Jim” (1965) que reafirmaron su reputación de gran estrella. Además, su atractivo físico y sus ojos azules lo convirtieron en uno de los actores más taquilleros de finales de los años 60 y principios de los 70.
Al final de la década sus problemas con el alcohol estuvieron a punto de arruinar su carrera y acabar incluso con su vida. Su regreso a la gran pantalla, sucedería con más pena que gloria, aunque poco a poco volvería a ofrecer buenas interpretaciones, en películas como “The Stunt Man” (1980) o “Mi año favorito” (1982).
Ha estado nominado a los Oscar en ocho ocasiones, por sus actuaciones en “Lawrence de Arabia”, “Becket”, “El león en invierno”, “Adiós Mr. Chips”, “La clase dirigente”, “Profesión: el especialista”, “Mi año favorito” y “Venus” (2007). En 2003 la Academia le ofreció una estatuilla honorífica por toda su carrera pero él, antes de recogerla, comentó ante los asistentes que debía rechazarla porque aún tenía esperanzas de «ganar esa mierda de premio de forma rotunda».
Se casó con la actriz irlandesa Siân Phillips en 1959 y, después de veinte años, se divorciaron en 1979. Tuvieron dos hijas, Pat y la actriz Kate O’Toole, a quien llamó así en honor a su amiga Katharine Hepburn. También tiene otro hijo actor, Lorcan, nacido en 1984, de su unión con la modelo Karen Brown.
O’Toole fue muy amigo de los actores Richard Burton y Richard Harris, con los que pasó numerosas noches de juerga y alcohol.
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