Fue alumna de la escuela secundaria Chiltern Edge, antes de ir a la Reading Blue Coat School, una escuela para chicos que sólo admite chicas en bachillerato. También recibió clases de danza, durante la etapa escolar, en la Allenova School of Dancing.
Estudió interpretación en la Webber Douglas Academy de Londres, de la que también fueron alumnos Rupert Friend, Matthew Goode, Hugh Bonneville y Minnie Driver.
Recién salida de la academia fue elegida por Lasse Hallstrom para hacer el papel de Victoria en su película “Casanova” (2005), en la que robó algo de protagonismo a Sienna Miller.
La película le dio la oportunidad de demostrar su talento y también su lado cómico. Su papel iba a ser mucho más pequeño, pero causó tan grata impresión al director que éste amplió su parte e incluso le añadió algo de humor al ver que Natalie se desenvolvía bien dentro de la comedia.
Tras “Casanova” firmó un contrato por tres películas con Disney Touchstone.
A partir de 2007 empezó a trabajar en “Los Tudor”, una lujosa producción de la televisión americana sobre la figura de Enrique VIII, donde da vida a Ana Bolena.
La actriz, que es también cantante mezzo soprano, ha trabajado además en varias producciones teatrales británicas y ha hecho colaboraciones en series televisivas, como ”Rebus” y “Distant Shores”.
Además de su lengua materna habla francés y le encanta practicar esgrima, por lo que es miembro de la Academia de Esgrima Londres.
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